北理工在主族金属锑(Sb)单原子催化剂构筑及电催化二氧化碳还原(CO2RR)研究应用方面取得重要进展


  近日,北京理工大学张加涛教授与陈文星副研究员在单原子催化剂的合成及性能研究方面,与清华大学李亚栋院士、王定胜副教授团队合作,在主族金属单原子锑(Sb)催化剂构筑及高效电催化CO2RR应用的研究中取得重要进展,相关成果以“Discovery of Main Group Single Sb-N4 Active Sites for CO2 Electroreduction to Formate with High Efficiency”为题,发表于顶级期刊《Energy & Environmental Science》(IF:30.289)(文章DOI: 10.1039/D0EE01486A)。

  人类向大气中排放的二氧化碳不断增加,引起了巨大的气候变化。利用可持续能源发电,将二氧化碳转化为一系列高附加值产品,作为解决能源短缺和环境问题的有效途径,越来越受到重视。甲酸或甲酸盐是一类重要的储氢材料,也是许多工业反应中的关键化学中间体,电化学方法还原CO2生产甲酸或甲酸盐被认为是目前最具经济可行性的技术方案。陈文星等构筑了一种以Sb-N4为主体的Sb单原子催化剂(Sb SAs/NC)可以高效催化CO2RR转化为甲酸盐,Sb SAs/NC在?0.8 V (vs. RHE)下表现出高达94.0%的甲酸法拉第效率。原位X射线吸收精细结构(XAFS)研究和密度泛函理论(DFT)计算表明,优异的CO2RR活性来源于带正电的Sbδ+-N4(0<δ<3)活性中心。本研究结果对原子尺度上合理设计和精确调控CO2RR的主族金属(Sb、In、Sn、Bi等)催化剂具有重要的指导意义。

图1 Sb SAs/NC单原子催化剂的形貌表征

图2 Sb SAs/NC单原子催化剂的化学态和配位环境

图3 电催化性能和原位XAFS测试

图4 理论计算

  论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/d0ee01486a/unauth#!divAbstract

  上述研究成果得到了结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室和材料学院先进材料实验中心的平台支持,得到了国家自然科学基金和科研院创新人才支持计划经费的支持。北理工材料学院硕士生研究生姜卓利为共同第一作者(排名第一),北理工陈文星副研究员、张加涛教授和清华大学王定胜副教授为共同通讯作者,北理工为第一通讯单位。

 

附通讯作者简介:

  陈文星副研究员2015年博士毕业于中国科学技术大学国家同步辐射实验室,师从国际著名同步辐射X-射线谱学专家吴自玉教授;2016年在清华大学化学系进行博士后研究,师从中国杰出化学家李亚栋院士;2018年受聘于北京理工大学材料学院。作为课题负责人主持国家自然科学基金青年项目,担任Small、Topics in Catalysis、ChemSusChem、Nano-Micro Letters、J. Colloid Interf. Sci.等学术期刊独立审稿人。目前致力于金属催化剂的原子级精准合成,并将催化剂应用于电催化(HER、OER、ORR、CO2RR)、有机催化、光催化、酶催化等领域,以及应用X-射线谱学方法(XANES、EXAFS)从原子尺度上研究催化剂的局域结构,并运用基于同步辐射大科学装置的原位测试技术对相关反应机理进行探索,与北京光源、上海光源、合肥光源以及斯坦福光源等国内外同步辐射平台有着良好的合作关系。已发表论文120余篇,总计SCI引用5700余次,高被引论文28篇,H因子42,其中以通讯作者/第一作者(含共同)在Nat. Commun.(3), J. Am. Chem. Soc.(5), Angew. Chem. Int. Ed.(3), Adv. Mater.(5), Energ. Environ. Sci.(2), Nat. Catal.(1), Sci. Adv.(1), PNAS(1), Chem(1), Nano Lett.(1), Chem. Sci. (1)等期刊上发表论文30余篇。

  近四年代表性论文:

  10. Nature Communications , 2020, 11, 3049.

  9. J. Am. Chem. Soc.  2020, 142, 8431-8439.

  8. Nano Lett. 2020, 20, 5443?5450.

  7. Chem. Sci. 2020, 11, 5994–5999.

  6. Energy Environ. Sci. 2019, 12, 3508-3514.

  5. Nature Catalysis , 2019, 2, 304-313.

  4. Chem, 2019, 5, 2099-2110.

  3. Adv. Mater. 2018, 30, 1800396.

  2. Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 16086.

  1. J. Am. Chem. Soc.  2017, 139, 9419-9422.

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